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百老汇官网:我院环境催化团队在烟气气态零价汞排放控制方面取得重要进展

发布日期: 2021-06-03   来源:环境与土木工程学院   文:梅剑,图:梅剑,审核:缪恒锋

我国是世界上汞污染排放量最大的国家,《水俣公约》的签订使我国面临巨大的汞减排压力。燃煤电厂和有色金属冶炼行业是我国两个主要的人为汞排放源,实施汞污染减排势在必行。吸附法控制燃煤/冶炼烟气中气态零价汞排放具有十分诱人的应用前景,但吸附剂的开发十分关键。由于冶炼烟气中的气态零价汞浓度要比燃煤烟气中的气态零价汞浓度高2-3个数量级,燃煤烟气中气态零价汞吸附剂的设计策略与冶炼烟气中气态零价汞吸附剂的设计策略明显不同。

为此,我院环境催化团队通过对比MoO3负载对硫化FeTiOx吸附高/低浓度气态零价汞性能的促进作用差异,揭示了决定金属硫化物吸附高/低浓度气态零价汞性能的关键物理化学性质(Environ. Sci. Technol. 2021, 55, 7094-7107)。研究发现金属硫化物表面存在两种气态零价汞物理吸附位,即选择性吸附位(主要为S0)和非选择性吸附位(主要为不饱和配位)。虽然选择性吸附位对气态零价汞具有较强的亲和力,但其数量较少;虽然非选择性吸附位对气态零价汞的亲和力一般,但其数量较多。在金属硫化物吸附高浓度气态零价汞时,选择性吸附位很快饱和,其只在吸附初始阶段发挥作用。因此,金属硫化物吸附冶炼烟气中高浓度气态零价汞的性能主要取决于其表面非选择性吸附位,其气态零价汞吸附动力学可近似地归结为一级动力学模型(见图1)。但在金属硫化物吸附低浓度气态零价汞时,虽然其选择性吸附位逐步减少,但距离吸附饱和还差很远。与此同时,其非选择性吸附位由于数量较大,其在吸附过程中的减少可忽略不计。因此,金属硫化物吸附燃煤烟气中低浓度气态零价汞的性能受其表面非选择性吸附位和选择吸附位共同控制,其气态零价汞吸附动力学可近似地归结为一个一级动力学模型和一个零级动力学模型的叠加(见图1)。


1 硫化MoO3/Fe-Ti尖晶石吸附高/低浓度气态零价汞的动力学示意图



2 氯化氢胁迫下气态零价汞在硫化V2O5-WO3/TiO2表面的去除路径


由于不少燃煤中都含有微量的氯元素,燃煤烟气中还存在一定浓度的氯化氢,其对气态零价汞在金属硫化物表面的去除影响不可忽略。该团队研究发现,除了原有的吸附路径(气态零价汞以硫化汞的形式化学吸附在金属硫化物的表面)之外,氯化氢胁迫下气态零价汞还会通过另一种新的氧化路径(气态零价汞在金属硫化物表面被氯化氢氧化成气态氯化汞)在金属硫化物表面实现去除(见图2),从而大幅提升了气态零价汞在硫化V2O5-WO3/TiO2表面的去除效率(Environ. Sci. Technol. 2021, 55, 7072-7081)。尽管二氧化硫和水蒸气等烟气组分会干扰气态零价汞在硫化V2O5-WO3/TiO2表面的氧化,但几乎不影响其在硫化V2O5-WO3/TiO2表面的吸附。因此,硫化V2O5-WO3/TiO2表现出一定的抗二氧化硫和水蒸气干扰的能力。

该研究近期在国际环境领域影响力最大的期刊Environmental Science & Technology上连续发表学术论文2篇,该团队的博士生王昶为论文第一作者,杨士建教授为通讯作者。该研究得到了国家自然科学基金(Nos. 21777070 21906070)的资助。


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